B、Al、La同晶取代EU-1分子筛酸性的密度泛函理论计算

被引：7

作者：

冯晓娜 ^{[1
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杨冬花 ^{[1
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武正簧 ^{[1
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杨瑞娟 ^{[1
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窦涛 ^{[2
,3
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常瑜 ^{[1
]}

王凡 ^{[1
]}

韩培德 ^{[4
]}

机构：

[1] 太原理工大学化学化工学院

[2] 太原理工大学精细化工研究所

[3] 中国石油大学化工学院CNPC催化重点实验室

[4] 太原理工大学材料科学与工程学院

来源：

石油学报(石油加工) | 2013年 / 29卷 / 04期

关键词：

B、Al、La同晶取代; EU-1分子筛; Brnsted酸; 从头计算法;

D O I：

暂无

中图分类号：

O643.36 [催化剂];

学科分类号：

070305 [高分子化学与物理];

摘要：

采用量子力学的密度泛函理论(DFT)方法,研究了B、Al、La同晶取代EU-1分子筛骨架的Si后可能的存在位置,确定了与平衡电荷质子结合的骨架O位置,考察了杂原子B、La进入骨架后对EU-1分子筛Brnsted酸(B酸)强度的影响。计算所采用的26T簇模型均在DFT的BLYP方法和DNP基组下完成。对合成的分子筛进行了NH3-TPD表征。能量分析表明,Al和B取代EU-1分子筛骨架最可能的位置为T(1)、T(2)、T(3)、T(6)、T(7)和T(8)位,La取代最可能的位置为T(1)、T(2)和T(8)位。B酸落位点分别为Al(1)-O(12)H-Si(2)和Al(1)-O(13)H-Si(6)位,B(8)-O(29)H-Si(10)位,La(1)-O(12)H-Si(2)、La(1)-O(13)H-Si(6)、La(2)-O(12)H-Si(1)位。与硅铝EU-1分子筛相比,B和La进入骨架会导致EU-1分子筛的B酸强度有所减弱,Al-EU-1、La-EU-1、B-EU-1三者中,Al-EU-1的B酸强度最强,B-EU-1的最弱。B和La进入EU-1分子筛骨架后,酸性减弱,弱酸量增加,理论计算与实验结果一致。

引用

页码：647 / 654

页数：8

共 19 条

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