CO2在Fe（111）表面吸附的密度泛函理论研究

采用量子化学的密度泛函理论,研究二氧化碳在Fe（111）表面的可能吸附态（M1～M5）,计算出稳定的吸附构型和吸附能。结果表明,当CO2的O与表面形成强O-Fe双吸附键（M2,M5）时,吸附能最大,为强化学吸附;形成较弱双吸附键C-Fe及配位键O-Fe（M3）时,吸附能次之;当CO2垂直底物表面吸附（M4）时,氧原子只能与Fe原子形成单键,吸附力很弱,为弱物理吸附;在M1吸附模式中,CO2分子的C原子吸附在Fe原子上,M1的吸附能也不太大,约为1.87 ev,属于弱化学吸附。Mulliken电荷计算表明,当吸附分子CO2电荷愈负,与底物的吸附力愈强,与吸附能的计算结果相一致,同时由于电子转移形成CO2x-,导致金属失去电子而易被腐蚀。