基于MCM-41的镍基甲烷化催化剂活性与稳定性

采用浸渍法分别以MCM-41,Al2O3和SiO2为载体制备了不同镍负载量的甲烷化催化剂,并在连续流动固定床反应装置上对其甲烷化催化活性进行了评价。研究结果表明,与Ni/Al2O3和Ni/SiO2相比,相同镍负载量的Ni/MCM-41催化剂具有更好的催化活性。同时研究了Ni含量对于Ni/MCM-41催化剂催化活性的影响,发现随着Ni含量的增加,CO转化率和CH4收率逐渐升高,并且在Ni含量大于10%(质量分数)以后趋于稳定。在n(H2):n(CO)=3:1、反应压力1.5 MPa、反应温度350℃及质量空速12000 ml·h-1·g-1的反应条件下,10%Ni/MCM-41催化剂CH4选择性达到94.9%,CO转化率接近100%。在100 h催化活性稳定性试验中,10%Ni/MCM-41催化活性无明显下降,表现出良好的催化活性稳定性。采用X射线衍射(XRD)、氮气物理吸附(BET)、热重分析(TG)及氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术手段对催化剂进行了表征,结果表明Ni颗粒大小是影响Ni/MCM-41催化剂催化活性的主要因素。