表面助剂改性对Cu/ZnO/AlO甲醇合成催化剂性能的影响

被引：13

作者：

郝爱香

于杨

陈海波

毛春鹏

魏士新

殷玉圣

机构：

[1] 南化集团研究院

来源：

物理化学学报 | 2013年 / 09期

关键词：

助剂; Zr; Ba; Cu/ZnO/Al2O3催化剂; 甲醇合成; 反应历程;

D O I：

暂无

中图分类号：

O643.36 [催化剂];

学科分类号：

081705 ;

摘要：

采用共沉淀-后浸渍方法制备了表面助剂改性的Cu/ZnO/Al2O3（CZA）甲醇合成催化剂,在固定床反应器上以合成气为原料分别考察了三种助剂（Zr、Ba和Mn）对CZA催化剂性能的影响;以Zr为助剂时反应温度的影响;并进行了催化稳定性试验.利用粉末X射线衍射（XRD）、低温氮气吸脱附（N2-sorption）、氧化亚氮（N2O）反应吸附技术、X射线光电子能谱（XPS）、氢气程序升温吸脱附（H2-TPD）、扫描电子显微镜（SEM）和高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）技术对催化剂进行了表征.结果显示:以Zr或Ba作为助剂能够明显提高CZA催化剂耐热前后的甲醇时空收率（STY）;Mn的引入降低了CZA催化剂的耐热前活性;Zr的引入降低了CZA催化剂最高活性温度点,增强了CZA催化剂的催化稳定性;还原态CZA催化剂表面Cu0和ZnO都能吸附活化氢气,Cu0与ZnO的强相互作用有利于提高催化剂的性能,耐热后催化剂性能的降低归因于Cu晶粒的长大.在实验和表征结果基础上,提出了CZA催化剂上合成气制甲醇的"双向同步催化反应历程".

引用

页码：2047 / 2055

页数：9

共 19 条

[1]

CuO-TiO2-ZrO2/HZSM-5催化CO2加氢制二甲醚[J]. 王嵩,毛东森,郭晓明,卢冠忠.物理化学学报. 2011(11)

[2] CO2辅助老化制备的Cu/ZnO/Al2O3催化剂上CO2加氢制甲醇（英文） [J].

王丹君 ;

陶芙蓉 ;

赵华华 ;

宋焕玲 ;

丑凌军 .

催化学报, 2011, 32 (09) :1452-1456

[3] 浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al2O3催化剂的表面性质 [J].

李忠 ;

郑华艳 ;

谢克昌 .

催化学报, 2008, (05) :431-435

[4]

辉光放电等离子体对合成甲醇用铜基催化剂的改性作用[J]. 徐慧远,储伟,慈志敏.物理化学学报. 2007(07)

[5] C306型甲醇合成催化剂制法研究及其工业效果 [J].

洪传庆 ;

仇冬 ;

曹建平 ;

张祖硕 ;

傅玉川 .

燃料化学学报, 2001, (04) :355-359

[6]

催化作用基础[M]. 科学出版社 , 甄开吉等, 2004

[7]

催化剂设计与制备工艺[M]. 化学工业出版社 , 许越主编, 2003

[8]

结构化学基础[M]. 北京大学出版社 , 周公度, 2002

[9] Effect of the structural and morphological properties of Cu/ZnO catalysts prepared by citrate method on their activity toward methanol synthesis from CO2 and H2 under mild reaction conditions [J].

Karelovic, Alejandro ;

Bargibant, Alice ;

Fernandez, Camila ;

Ruiz, Patricio .

CATALYSIS TODAY, 2012, 197 (01) :109-118

[10]

Enhancement of stability and activity of Cu/ZnO/Al 2 O 3 catalysts by colloidal silica and metal oxides additives for methanol synthesis from a CO 2 -rich feed[J] . Elnaz Samei,Majid Taghizadeh,Mohsen Bahmani.Fuel Processing Technology . 2011

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