甲烷在MnOx/SiO2催化剂上氧化偶联反应的研究

被引：3

作者：

张兆龙

于新生

区泽棠

蔡启瑞

机构：

[1] 厦门大学化学系,厦门大学化学系,厦门大学化学系,厦门大学化学系厦门,厦门,厦门,厦门

来源：

分子催化 | 1989年 / 02期

关键词：

催化剂; 偶联; 催化活性; MnOx/SiO2; 甲烷氧化偶联反应; 甲烷; 沼气; 烷烃; 负载量; SiO;

D O I：

10.16084/j.cnki.issn1001-3555.1989.02.004

中图分类号：

学科分类号：

摘要：

本文研究了催化剂MnOx/SiO2在改进为连续进料反应条件下的催化活性及其催化反应机理.实验结果表明;锰负载量升至10（Wt）%时,甲烷转化率和C2选择性均最高;进一步增大锰负载量时,催化剂中Mn3O4晶相形成,此时催化活性开始下降,说明催化剂中形成的硅酸锰盐与甲烷氧化偶联反应直接关联.反应初期,催化反应活性较高,但C2选择性较低,反应几小时后,活性有所下降,但C2选择性提高,最后.活性和选择性趋近稳定.进一步研究表明:催化剂中Mn2+配位环境从反应前的八面体中介场转变为四面体强场,而且催化剂中Mn2+浓度增大约100倍,说明Mn2+浓度提高有利C2选择性提高.反应稳定后的催化剂表面观察到Carbide（282.9 eV）和CHx（a）(X=0-3)（284.5 eV）碳物种存在,说明甲烷在催化剂表面吸附并分解:CH4（g）→CH3（a）→一CH2（a）→→→Carbide,并讨论了甲烷通过CHx（a）在催化剂表面上迁移,直接偶联生成乙烯（X=2）和乙烷（X=3）的可能性.

引用

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