骨架型Ni-P非晶态合金的制备及其在苯加氢中催化性能的研究

被引：24

作者：

邓景发

李和兴

机构：

[1] 复旦大学化学系!上海

[2] 上海师范大学生命与环境科学学院!上海

来源：

上海师范大学学报(自然科学版) | 2001年 / 01期

关键词：

骨架型Ni-P非晶态合金(Raney Ni-P); 催化加氢; 苯; 环己烷; 几何效应;

D O I：

暂无

中图分类号：

TQ032 [催化反应过程];

学科分类号：

081705 ;

摘要：

采用骤冷法制备 Ni-Al-P非晶态合金 ,通过碱抽滤得到骨架形 Ni-P催化剂(Raney Ni-P) ,其非晶态结构由 XRD和 EXAFS证实 .选择工业上具有重要应用价值的苯饱和加氢反应为探针 ,测定了上述催化剂的催化活性 (包括吸氢速率、转化率和 TOF值 )和对环己烷的选择性 ,并与其对应的由传统骤冷法制备的 Ni-P非晶态合金、晶化Raney Ni-P以及工业上常用的 Raney Ni催化剂进行了比较 .实验结果显示 ,Raney Ni-P的催化性能显著优于其他三种催化剂 ,而且 DSC分析显示其具有较好的热稳定性 ,因此具有良好的工业化应用前景 .通过考察苯浓度、H2 压力和反应温度对加氢反应速率的影响 ,确定了在 Raney Ni-P催化剂上苯加氢反应的动力学速率方程和表观活化能 ,并提出了可能的反应机理 .通过 ICP,XRD,XPS,EXAFS,TEM,BET,氢吸附等一系列表征 ,讨论了催化剂的活性中心结构特征与其催化活性的关系 . Raney Ni的催化活性高于传统Ni-P主要归因于其大比表面积 (分散度 ) ,而 Raney Ni-P的催化活性高于 Raney Ni主要归因于催化活性中心本质的区别 .由于非晶态合金 Ni-P中无显著的电子转移 ,因此几何效应起主要的促进作用 .Raney Ni-P的晶化失活则同时归因于分散度和活性中心结构的改变

引用

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共 5 条

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