掺杂SrTiO体系上甲烷氧化偶联反应的研究 催化剂的p型导电性与C选择性和C收率的关系

以低价元素掺杂SrTiO3形成的SrTi1-xMxO3-δ(M=Al3+,Mg2+,Li+;x=0～0.2)基本保持了SrTiO3晶格结构。随着掺杂元素价态的降低和掺杂量的增加,p型电导升高,甲烷氧化偶联反应的C2选择性和C2收率也增加。在以不同价态元素掺杂的SrTiO3体系中,发现C2选择性和C2收率与催化剂P型电导间有线性关系。认为掺杂SrTiO3催化剂中的正导电空穴易与晶格氧发生电子交换生成部分还原态的活泼氧物种O-,它可以使CH4分子活化生成CH3,进一步偶联生成C2产物。掺杂SrTiO3催化剂在甲烷氧化偶联反应初始阶段可吸收反应中产生的CO2,使结构发生少许变化,稳定的SrTiO3结构有利于甲烷氧化偶联活性的稳定。