天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究——稀土助剂的作用

被引:34
作者
史克英
徐恒泳
张桂玲
王玉忠
徐国林
韦永德
机构
[1] 哈尔滨工业大学应用化学系,中国科学院大连化学物理研究所,哈尔滨师范大学化学系,中国科学院大连化学物理研究所,哈尔滨师范大学化学系,哈尔滨工业大学应用化学系黑龙江哈尔滨哈尔滨师范大学化学系,黑龙江哈尔滨,辽宁大连,黑龙江哈尔滨,辽宁大
基金
黑龙江省自然科学基金;
关键词
镍基催化剂; 稀土助剂; 甲烷; 活化; 吸附; 合成气;
D O I
暂无
中图分类号
O643.3 [催化];
学科分类号
081705 ;
摘要
研究了稀土氧化物 (CeO2 和La2 O3)改性的镍基催化剂中助剂的作用 ,并考察了催化剂对天然气 二氧化碳 水蒸气 氧转化制合成气反应的活性 .结果表明 ,La2 O3 改性的镍基催化剂具有较高的CH4 转化率和H2 选择性 ;经CeO2 改性的镍基催化剂具有较高的CO选择性 .量子化学计算和XRD研究结果表明 ,La2 O3 助剂的加入 ,可使还原后催化剂表面Ni(111)晶面衍射峰的强度减小 ,较好地符合吸附活化CH4 分子的“尺寸效应”和能量要求 .添加CeO2 助剂的催化剂 ,其Ni(111)晶面衍射峰强度较大 ,而Ni(110 )晶面含量最小 ,不利于CH4 的离解 .同时 ,助剂RE2 O3(尤其是CeO2 )和MgO提高了Ni的d电子密度 ,因而一定程度上加强了Nid电子向CO2 空反键π轨道的迁移 ,促进CO2 分子的活化 ,提高其消碳活性
引用
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