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铜离子在CuLaHY分子筛中的分布与吸附脱硫性能.[J].范闽光;李斌;张飞跃;李望良;邢建民;刘自力;.物理化学学报.2009, 03
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沸石催化与分离技术.[M].高滋主编;.中国石化出版社.1999,
Ce,La和Cs离子对CuY催化甲醇氧化羰基化活性中心的影响
被引：34
作者：
付廷俊
郑华艳
牛燕燕
王瑞玉
李忠
机构：
[1] 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原理工大学煤化所
来源：
关键词：
阳离子;
溶液离子交换;
CuY;
氧化羰基化;
甲醇;
催化;
D O I：
暂无
中图分类号：
O643.32 [催化反应];
学科分类号：
070305 [高分子化学与物理];
摘要：
将NaY分子筛在Ce,La和Cs的硝酸溶液中进行离子交换制得CeY,LaY和CsY分子筛,然后在pH=9.5的硝酸铜氨溶液中进行二次离子交换,并在惰性气氛下于600℃高温活化得到CuCeY,CuLaY和CuCsY催化剂.与CuY催化剂相比,加入Ce,La和Cs催化剂的甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性均显著提高.采用元素分析,XRD,H2-TPR,CO-TPD,CH3OH-TPD,XPS等对催化剂微观结构进行了表征分析.结果表明,阳离子Ce和La促进了Cu2+在分子筛超笼内的落位,在高温活化中有利于转化为更多的活性物质Cu+,从而提高了催化剂的活性;阳离子Cs阻碍了Cu2+在分子筛超笼内的落位,不利于催化活性的提高.但阳离子的引入,减弱了催化剂对CO的吸附,加强了对CH3OH的吸附(CuCeY除外),而CuCsY催化剂对CO的吸附最弱,对CH3OH的吸附最强,使其催化活性最佳.另外,阳离子的引入加大了催化剂Cu2+的自还原难度,但相比CuCeY,CuLaY催化剂,CuCsY催化剂中Cu2+自还原难度最小,高温活化中更容易转化为活性物质Cu+,利于其活性的提高.
引用
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页码：1765 / 1772
页数：8
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