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镍基粘结型催化剂上甲烷解离和CO歧化反应动力学研究
被引：6
作者：
秦永宁
焉树新
梁珍成
廖巧丽
王晓玲
机构：
[1] 天津大学化工系
来源：
关键词：
甲烷;
沼气;
烷烃;
歧化反应;
坎尼查罗反应;
动力学研究;
脉冲反应;
解离;
稀土氧化物;
加入量;
反应机理;
反应机制;
控制步骤;
催化剂;
吸附位;
表观活化能;
脉冲微反色谱;
CO;
镍基;
D O I：
暂无
中图分类号：
学科分类号：
摘要：
用脉冲微反色谱技术研究了在镍基粘结型催化剂上CH4解离和CO歧化反应动力学,以及稀土氧化物的催化作用.因碳在表面沉积对活性有影响,引入了积碳因子,得到了满意结果.稀土氧化物的合适加入量均可降低反应活化能.对CH4解离反应,La2O3和CeO2的适宜值均为3%（mass）,而CO歧化反应La2O3为4.5%（mass）,CeO2为3%（mass）.在稀土氧化物加入量为0-6%（mass）内,活化能降低范围:CO歧化为33kJ/mol,CH4解离为44kJ/mol.认为吸附态的甲烷脱除第一氢原子是反应控制步骤,稀土氧化物通过对吸附态的甲烷分子和邻近Ni原子的正电吸引,改变了甲烷解离的机理,使活化能降低.CO借助稀土氧化物中晶格氧转移使其更易实现歧化反应,使活化能降低.发现CO歧化反应中生成的碳对活性影响比较小,认为这是由于沉积在镍表面上的碳迁移到载体上的缘故.
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页码：436 / 443
页数：8
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