MCl2-TiO2-SnO2(M=Mg,Ca,Sr,Ba)催化剂甲烷氧化偶联反应性能的研究

被引:3
作者
王仲来 [1 ,2 ]
陈龙 [1 ]
雒旭 [1 ,2 ]
邹国军 [1 ]
高润雄 [1 ]
丑凌军 [1 ]
王晓来 [1 ]
机构
[1] 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室
[2] 中国科学院大学
关键词
甲烷氧化偶联; MCl2-TiO2-SnO2(M=Mg,Ca,Sr,Ba)催化剂; 催化剂的碱性; 乙烯;
D O I
10.16084/j.cnki.issn1001-3555.2013.02.007
中图分类号
O643.32 [催化反应];
学科分类号
081705 ;
摘要
选用不同的碱土金属氯化物为原料,采用共研磨的方法制备出了具有不同表面碱性的MCl2-TiO2-SnO2(M=Mg,Ca,Sr,Ba)催化剂,并考察了催化剂的甲烷氧化偶联反应性能.通过N2吸脱附(BET)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等技术对催化剂进行了表征.结果表明,随碱土金属元素的不同,催化剂呈现出了强弱不同的碱性吸附位.催化剂表面的碱性对活化甲烷具有促进作用,同时也带来乙烯深度氧化副反应的发生.碱量越大的弱碱性吸附位对甲烷的活化越有利,而强碱性吸附位则能导致催化剂活性降低,甚至是催化剂失活.乙烯的选择性与催化剂表面晶格氧的相对浓度密切相关.表面晶格氧的相对浓度较高的催化剂,其乙烯选择性也较大.
引用
收藏
页码:152 / 158
页数:7
相关论文
共 11 条
[1]   Oxidative coupling of methane over BaCl2-TiO2-SnO2 catalyst [J].
Wang, Zhonglai ;
Zou, Guojun ;
Luo, Xu ;
Liu, Hua ;
Gao, Runxiong ;
Chou, Lingjun ;
Wang, Xiaolai .
JOURNAL OF NATURAL GAS CHEMISTRY, 2012, 21 (01) :49-55
[2]  
Oxidative coupling of methane over La-promoted CaO catalysts:Influence of precursors and catalyst preparation method[J]. Vilas H. Rane,Sopan T. Chaudhari,Vasant R. Choudhary.Journal of Natural Gas Chemistry. 2010(01)
[3]   Ba-La-O-(F)催化剂的碱性及其OCM反应性能 [J].
翁维正 ;
陈明树 ;
万惠霖 ;
方智敏 .
高等学校化学学报, 2000, (04) :575-580
[4]   甲烷氧化偶联稀土催化剂酸碱性与活性的关系 [J].
谢卫国,邱发礼,吕绍洁,鲁灵江 .
天然气化工, 1994, (04)
[5]  
甲烷的转化和利用[M]. 化学工业出版社 , 贺黎明, 2005
[6]  
A novel BaCl 2 –TiO 2 –SnO 2 catalyst for the oxidative dehydrogenation of ethane[J] . Zhonglai Wang,Long Chen,Guojun Zou,Xu Luo,Runxiong Gao,Lingjun Chou,Xiaolai Wang.Catalysis Communications . 2012
[7]   On the nature of active sites and catalytic activity for OCM reaction of alkaline-earth oxides-neodymia catalytic systems [J].
Papa, Florica ;
Gingasu, Dana ;
Patron, Luminita ;
Miyazaki, Akane ;
Balint, Ioan .
APPLIED CATALYSIS A-GENERAL, 2010, 375 (01) :172-178
[8]  
The catalytic performance in oxidative coupling of methane and the surface basicity of La 2 O 3 , Nd 2 O 3 , ZrO 2 and Nb 2 O 5 ☆[J] . Fuel . 2003 (11)
[9]  
Catalytic conversion of methane to more useful chemicals and fuels: a challenge for the 21st century[J] . Jack H Lunsford.Catalysis Today . 2000 (2)
[10]  
The Performances and Characterization of BaO- and Ba X 2 ( X =F, Cl, and Br)-Promoted Y 2 O 3 Catalysts for the Selective Oxidation of Ethane to Ethene[J] . H.X. Dai,Y.W. Liu,C.F. Ng,C.T. Au.Journal of Catalysis . 1999 (1)