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负载型Sn2(OMe)2Cl2/SiO2催化剂的制备、表征与催化合成碳酸二甲酯
被引:13
作者:
钟顺和
程庆彦
黎汉生
机构:
[1] 天津大学化工学院
[2] 一碳化学与化工国家重点实验室
[3] 一碳化学与化工国家重点实验室 天津
[4] 天津
来源:
关键词:
双核桥联配合物;
负载型配合物催化剂;
CO2;
甲醇;
碳酸二甲酯合成;
D O I:
暂无
中图分类号:
O643.32 [催化反应];
学科分类号:
081705 ;
摘要:
采用表面改性法制备了负载型 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 /Si O2 双核桥联配合物催化剂 ,用 IR,TPD和微量反应技术研究了催化剂的表面结构、化学吸附性能和反应活性 .结果表明 ,双核桥联配合物 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 以O( Me)为桥 ,Cl为配体 ,并以 Sn— O— Si形式键合到 Si O2 表面上 ;CO2 与催化剂表面的金属离子 Sn4+和桥基配体 OMe的 O2 - 形成桥式和甲氧碳酸酯基两种吸附态 ,CH3 OH与催化剂表面的金属离子 Sn4+仅形成一种分子吸附态 ;在 4 1 3K以下 ,CO2 和 CH3 OH在 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 /Si O2 催化剂表面上以近 1 0 0 %的选择性生成碳酸二甲酯 ;CO2 在催化剂表面形成的甲氧碳酸酯基吸附态是生成 DMC的关键物种 ,其与在同一活性中心的分子吸附态甲醇的反应决定了催化剂的活性和产物选择性 .
引用
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