CrOx/SiO2催化剂上丙烷在CO2气氛中脱氢反应的研究

采用ＸＲＤ、ＵＶ－ｖｉｓ　 ＤＲＳ、ＥＳＲ和微分吸附量热等技术，考察了铬担载量分别为２．５、５和 １０ｗｔ％的 ＣｒＯｘ／ＳｉＯ２催化剂的结构、表面性质和氧化还原性能。结果表明，催化剂表面上存在多种Ｃｒ的氧化态和聚集形式。随着Ｃｒ担载量从２．５ｗｔ％到１０ｗｔ％的逐渐增大，催化剂表面占主导地位的Ｃｒ物种由ＣｒＯ３单体转为多聚ＣｒＯ３和Ｃｒ２Ｏ３晶相。在 ＣＯ２气氛中催化剂对丙烷转化率和丙烯选择性的大小顺序为 ２． ５ｗｔ％ ＣｒＯｘ／ＳｉＯ２ ＞５ｗｔ％ ＣｒＯｘ／ＳｉＯ２＞１０ｗｔ％ ＣｒＯｘ／ＳｉＯ２，反应过程中的原位 ＥＳＲ和 ＵＶ－ｖｉｓＤＲＳ测定结果表明，催化剂表面的反应活性中心为Ｃｒ５＋， Ｃｒ５＋可由催化剂预处理过程中 Ｃｒ３＋的氧化及丙烷反应过程中 ＣｒＯ３单体的还原产生，在反应中 ＣＯ２可使Ｃｒ３＋重新氧化为Ｃｒ５＋。