负载型高分散双组分催化剂的表面结构及催化性能研究

被引:73
作者
林励吾
杨维慎
贾继飞
徐竹生
张涛
范以宁
寇元
沈俭一
机构
[1] 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连,中国科
关键词
金属催化剂; 异丁烷; 脱氢; M1中心; M2中心;
D O I
暂无
中图分类号
O643 [化学动力学、催化作用];
学科分类号
070305 [高分子化学与物理];
摘要
通过原位M ssbauer谱、PtLⅢ 边EXAFS谱、H2 吸附等对γ Al2 O3 负载高分散Pt Sn及Pt Fe双组分催化剂的表面结构进行了研究 ,并将其与异丁烷脱氢反应结果及催化剂积碳、再生性能进行了深入的关联 .结果表明 ,负载型高分散Pt Sn/Al2 O3及Pt Fe/Al2 O3 双组分催化剂中Sn或Fe均以氧化物形式存在于γ Al2 O3 载体表面 ,而Pt物种则以高分散金属态存在 .这两种催化剂表面上均存在两类表面Pt活性中心 ,即M1中心和M2中心 .M1中心为Pt直接锚定在γ Al2 O3 载体表面上的Pt活性中心 ;而M2中心则为Pt锚定在高度分散在γ Al2 O3 载体上的Sn或Fe氧化物表面上的Pt活性中心并形成Pt Sn(Fe)Ox γ Al2 O3 “夹心”结构 .M1中心对低温吸附氢有利 ,对烃类氢解有主要贡献 ,易为积炭覆盖 ;M2中心对高温吸附氢有利 ,对烷烃脱氢反应有主要贡献 ,不易为积炭覆盖 .Sn ,Fe引入Pt/γ Al2 O3 催化剂后 ,促进了M1中心向M2中心的转化 ,从而提高了异丁烷脱氢反应的选择性和稳定性 .对于Pt Sn/γ Al2 O3 催化剂 ,随着催化剂循环再生次数的增加 ,这种具有Pt SnOx γ Al2 O3 “夹心”结构的M2中心逐渐遭到破坏而使催化剂失活
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共 1 条
[1]
TPRinsitu(57)FeMBS研究Fe/γ-Al2O3及Pt-Fe/γ-Al2O3催化剂 [J].
贾继飞 ;
沈俭一 ;
徐竹生 ;
葛欣 ;
张涛 ;
林励吾 .
高等学校化学学报, 1997, (06) :958-960