高级量子化学从头计算法研究H2S和H2O分子间相互作用

通过在MP2/6-311++G（3df,3pd）电子相关校正水平,对H2S和H2O分子间可能存在的氢键复合物进行全自由度能量梯度优化,发现了两种能量相近的弱氢键结构A和B,它们分别对应于H2O作为质子授体（A）和H2S作为质子授体（B）。进一步在高级电子相关校正的MP4SDTQ,QCISD（T）,CCSD（T）和BD（T）方法水平,精确地计算出结构A和B的结合能△E分别为-12.0和-10.5kJ/mol,且结构A较B稳定（-1.43±0.07）kJ/mol,取得了与最新IR谱实验观测一致的结果。从而否定了前人用从头计算法获得的结构B较A稳定的错误结论,并剖析了其错误的原因所在。