碳纳米管负载Mo-Co-S加氢脱氮催化剂研究

被引:14
作者
董昆明
周金梅
林国栋
张鸿斌
机构
[1] 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室,厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室,厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室,厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门,福建厦门,福建厦门,福建厦门
关键词
多壁碳纳米管; 碳纳米管负载MoCoS催化剂; HDN; w%Mo3Co1/CNTs;
D O I
暂无
中图分类号
TE624.9 [];
学科分类号
摘要
用多壁碳纳米管(简写为CNTs)作载体制备负载型Mo Co S催化剂,x%MoiCoj/CNTs(x%为质量百分数),以乙腈和吡咯的加氢脱氮(HDN)作为探针反应,考察它们在该类催化剂上加氢脱氮的反应化学行为,并与γ Al2O3 和活性炭(AC)分别负载参比样作比较研究.实验发现,在583 K,0.1 MPa,CH3CN/H2 =2.3/97.7(mol/mol),GHSV=2 200 mL(STP)·h-1·(g catal.)-1的反应条件下,在7.2%Mo3Co1/CNTs催化剂上,所观测乙腈 HDN的比反应速率达到 0.51μmol CH3CN·s-1·(mmol Mo)-1,是γ Al2O3 和AC分别负载相同Mo3Co1 载量催化剂的1.46和1.76倍,相应各自最佳Mo3Co1 载量催化剂的1.89和2.55倍.相似的反应化学行为在吡咯 HDN反应中也观测到.对比研究表明,用 CNTs代替γ Al2O3 或AC作为催化剂载体并不导致所负载Mo3Co1 催化剂上乙腈或吡咯HDN反应的表观活化能发生明显变化.H2 TPR研究揭示,与γ Al2O3 或AC负载的体系相比,CNTs负载催化剂具有较高的可还原性:不仅表现在其还原所需温度较低,还表现在较高的还原“比耗氢量”,后者暗示有较多的高价 Mon+ 物种可被还原至具催化活性的较低价态(Mo4+);在另一方面,CNTs载体对H2 优异的吸附活化性能可期在工作态催化剂表面营造较高氢稳态浓度的表面氛围;这两方面的因素都有助于乙腈或吡咯加氢脱氮反
引用
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