粉煤灰基分子筛的制备及用于燃煤电厂的催化脱硝研究

煤炭作为化石燃料,在国民经济发展中发挥着举足轻重的作用,粉煤灰——作为煤炭燃烧的衍生物近年来的排放量也逐年提高,任意堆放,不仅会占用大量的土地资源,而且还会造成地下水的重金属污染,严重破坏生态平衡、污染环境。煤炭燃烧产生—废弃物粉煤灰外,还有电厂烟气—颗粒,氮氧化物,碳氧化物等,其中氮氧化物会产生酸雨,雾霾等危害,其利用电厂产生的粉煤灰制备分子筛改性用于电厂产生的烟气,具有良好的经济效益和社会效益。制砖,作为工业填充物等是目前处理粉煤灰的主要方法,其具有操作过程简单、技术要求水平低和容易就地消化等优点,但是粉煤灰与沸石的组成成分相似,经过简单处理,使其具有工业沸石的特点和工业强度,既增加了粉煤灰的附加值,有提高了煤炭的利用率,因此粉煤灰制备沸石有明显的利用优势。 因为粉煤灰的主要成分为硅铝酸盐,而且硅铝酸盐又是合成分子筛不可缺少的原料。本文针对粉煤灰合成沸石分子筛,再通过改性反作用于电厂的催化脱硝,提出了一种利用粉煤灰合成分子筛(Y,ZSM-5,Beta)催化剂催化含NOX气体的方法,采用离子交换—浸渍方法将一定量(质量分数)的金属(Fe,Cu,Mn)负载到分子筛(ZSM-5,Y,Beta)上,形成负载型ZSM-5,YBeta型催化剂,通过XRD,BET,H2-TPR等手段对催化剂进行性能和结构的表征,并将催化剂应用于氨催化还原脱硝体系中考察催化活性。结果表明,过渡金属(Fe,Cu,Mn)负载同系列Y型分子筛催化剂中,8%Cu/Y有着较好的催化活性和氮的选择性；同样,8%Cu/ZSM.5具有较好的催化活性和氨选择性；不同分子筛之间的比较,ZSM-5分子筛作为载体时,其选择性和活性均优于其余组分的分子筛。在模拟烟气的试验条件下(NO+02+NH3,平衡气为氦气),氮氧化物的转化率(NO+02)的转化率最高可接近100%,氮气产率可达到80%以上。