层状氢氧化镁铝的改性成型及其对卤素阴离子的吸附性能

本文以本实验室自制的粉末层状氢氧化镁铝(Magnesium-Aluminum Layered Double Hydroxides,简写为Mg-Al·LDH)为原料,通过添加醋酸镁、淀粉、硅酸钠等助剂,使Mg-Al·LDH成型,性能提高,得到了改性成型层状氢氧化镁铝(Modified and Granulated Magnesium-Aluminum Layered Double Hydroxides,简写为MG Mg-Al·LDH)。考察了焙烧温度对吸附性能的影响,采用比表面积及孔径分析、X射线衍射、傅立叶变换红外光谱分析和热重-差示扫描量热分析等分析手段对产物进行了表征,分别考察了Mg-Al·CLDH(Mg-Al·LDH经500℃焙烧3h后产物)和MG Mg-Al·CLDH(MG Mg-Al·LDH经500℃焙烧3h后产物)对水体中卤素阴离子(F-、Cl-、Br-、I-)的静态和动态吸附性能。 根据焙烧温度对材料吸附性能影响的实验,确定了MG Mg-Al·CLDH的最佳改性条件：Mg-Al-LDH、Mg(Ac)2、硅酸钠的质量比为47.5：50：2.5,pH=10,时间为60min,固液比为1：10,500℃焙烧3h。测定了所制备MG Mg-Al·CLDH的比表面积和孔径参数,结果表明：MG Mg-Al·CLDH的总孔容和比表面积比Mg-Al·CLDH增大。MG Mg-Al·CLDH保留了Mg-Al·CLDH的原红外峰形,峰位向低波数发生微小位移。根据XRD结果,Mg-Al·LDH经改性成型后,层间距变化非常小,说明Ac-从层板外面倾斜插入。红外结果说明Mg2+不以Mg(OH)2形式存在。由TG-DSC分析可知,改性成型后,由于醋酸镁的热分解使失重阶段明显向低温区扩展移动,MG Mg-Al·LDH失重阶段的失重率增加。 考察了Mg-Al·CLDH和MG Mg-Al·CLDH对卤素阴离子(F-、Cl-、Br-、I-)的静态吸附性能,研究了吸附时间、吸附剂投加量、溶液初始pH值、温度等因素的影响,并研究了两种吸附剂的吸附等温线和动力学方程。结果表明,MG Mg-Al·CLDH对卤素阴离子的吸附能力高于Mg-Al·CLDH。Mg-Al·CLDH和MG Mg-Al·CLDH对F-、Cl-、Br-、I-的最大吸附量分别为128.55、106.82、153.85、181.81 mg·g-1; 256.09、216.01、270.27、303.03 mg·g-1。相同条件下,MG Mg-Al·CLDH对卤素阴离子的最大吸附量是Mg-Al·CLDH最大吸附量的2倍左右。Mg-Al·CLDH和MG Mg-Al·CLDH对卤素阴离子的吸附均符合Langmuir吸附等温式。吸附动力学数据表明：Mg-Al·CLDH对F-、Br-、I-的吸附过程和MG Mg-Al·CLDH对I-的吸附过程适合于伪一级动力学方程, Mg-Al·CLDH对Cl-吸附过程和MG Mg-Al·CLDH对F-、Cl-、Br-吸附过程适合于伪二级动力学方程。 考察了MG Mg-AI-CLDH对卤素阴离子(F-、Cl-、Br-、I-)的动态吸附性能,研究了溶液初始浓度、流速、pH值、固定床高度等因素对动态吸附性能的影响。结果表明,穿透吸附量随着溶液初始浓度的增大先增大后减小,随流速的增大而减小,随高度的增加变化不大,且在较宽的pH值范围内,MG Mg-Al-CLDH对卤素阴离子具有较好的吸附能力。颗粒内扩散和质量传递是吸附过程的控制步骤。此MG Mg-Al·CLDH对含卤素阴离子的水有较高的净化度。 本文利用实验室自制的粉末状Mg-Al·LDH为原料制备MG Mg-Al·CLDH,深入研究了该种材料的结构和吸附性能,为卤水镁资源的大规模开发利用提供了一种新的可能,同时制备出的产物又可用于治理污染物,达到“双向”治理的目的。