无机纳米多孔材料在催化反应、过滤和分离方面具有广泛的应用前景,本论文以高效吸附去除水体污染物为目标,探索水滑石插层材料的可控制备方法,分别制备了焙烧态锂铝水滑石、有机插层锌铝水滑石以及石墨烯／锌铝水滑石复合材料,研究了它们对水中污染物(氟离子、邻苯二甲酸二甲酯,对氯酚)的吸附性能。
首先,用水热法制备出分等级多孔锂铝水滑石材料。运用x射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氮气吸附-脱附等温装置以及X射线光电子能谱(XPS)对所制得的样品进行了表征。结果表明,焙烧态锂铝水滑石的微观形貌为不同大小的六边形纳米片组成的三维花状结构,比表面积达到113.2m2.g-1,该材料具有明显的分等级多孔结构特征：小介孔(4.5-10nm)和大介孔(40-50nm)；Li+/Al3+摩尔比为3：1下制得的焙烧态锂铝水滑石对氟离子吸附效果最好,其饱和吸附量达到158.7mg·g-1；准二级动力学方程能够很好地描述其吸附动力学过程,颗粒内扩散模型揭示其三个吸附阶段；吸附等温线符合Freundlich模型；热动力学数据证实该吸附是一个自发性物理吸热过程。
然后,以十二烷基苯磺酸钠(SDBS)作为表面改性剂,柠檬酸钠作为结构导向剂,通过一步水热法制备出疏水性锌铝水滑石空心微球材料。经十二烷基苯磺酸钠表面改性后的锌铝水滑石的层间距从0.754nm增大到3.045mm,推测出SDBS在锌铝水滑石层问以单层垂直方式排布；而在柠檬酸钠的诱导作用下,水滑石的形貌逐渐从纳米片转变为绒球状空心微球。静态吸附实验表明,经改性后的锌铝水滑石对邻苯二甲酸二甲酯的吸附速率较快,吸附等温线复合Langmuir模型。在吸附温度为303K,初始溶液pH为中性时,改性后锌铝水滑石样品对邻苯二甲酸二甲酯吸附效果最好,其饱和吸附量达到285.7mg·g-1,再生吸附实验证实该有机插层锌铝水滑石材料可多次应用于水中有机污染物去除,并保持较好的吸附稳定性。
最后,用一步水热法制备了石墨烯／锌铝水滑石复合材料。在透射电镜图中观察到复合石墨烯的锌铝水滑石呈现出层状的具有不平整褶皱的纳米片状形貌；BET分析其孔径分布为小介孔(峰值处的孔径约为4.0nm)和大介孔(峰值处的孔径约为10-50nm)；拉曼光谱证实了石墨烯与锌铝水滑石能够很好地复合在一起。通过静态吸附对氯酚实验得出：石墨烯／锌铝水滑石复合材料对对氯酚的吸附能力远远大于普通的锌铝水滑石,准二级动力学方程能够很好地描述其吸附动力学过程,吸附等温线复合Langmuir模型。同时,在吸附温度为303K,初始溶液pH为中性时,石墨烯/锌铝水滑石复合材料样品对对氯酚的吸附效果最好,其饱和吸附量达到48.5mg·g-1。
