铁系金属氧化物催化还原NOx性能研究

氮氧化物是造成环境污染的重要来源，不仅破坏臭氧层，而且危害人类健康。复合金属氧化物是催化脱除NOx的催化剂之一，由于其具有独特的晶体结构和较高的氧化、还原催化活性，因此作为催化脱除NOx的催化剂具有广泛的应用前景。 本课题以堇青石蜂窝陶瓷为载体，用浸渍法制备了Fe（O）、FeNi（O）、FeNiZr（O）等一系列铁系复合金属氧化物，采用程序升温法，以尿素为还原剂，利用固定床流动化反应评价系统评价了各个催化剂选择催化还原NOx的催化活性，同时考察了催化剂组分负载量、焙烧温度、空速对其催化活性的影响，考察结果表明：催化剂的组分负载量、焙烧温度、空速对其活性均有较大影响，其中以铁作为催化还原NOx的催化剂整体活性不高，在焙烧温度为600℃、Fe负载量为6wt％时催化剂的活性仅有34.2％，并随着空速的增加而急剧下降；对催化剂Fe（O）的改性发现，稀土元素La、Ce和过渡元素Mn、Co、Ni的引入对其催化活性均有一定的影响，其中以Ni对催化剂活性改善较大，在反应温度为250℃时，使NOx转化率提高到了58.1％，在催化剂FeNi（O）的基础上引入Zr后能较大幅度提高催化剂的催化活性，NOx最大转化率达到80％以上。 通过XRD、SEM、BET、TPR、XPS等技术手段详细表征了催化剂的物相结构、还原性能、表面形貌和表面元素。研究结果表明：催化剂表面元素均以氧化态的物种存在；Ni的加入改变了活性组分Fe的聚集状态，使其粒径显著减小，孔隙率增大，其比表面积明显增大，从而提高了催化剂的活性，而Zr能够促使Fe在载体表面的分散，从而使催化剂表面活性中心数目增加，同时Zr的加入使得还原反应活化能降低，从而使活性组分Fe更易被还原，并加快了其还原速度，进而提高了催化剂的活性。