铀铌合金表面氧化行为的电子能量损失谱研究

电子能量损失谱(Electron energy loss spectroscopy，简称EELS)是一种可以提供样品表面结构信息的表面分析方法。铀铌合金化很大程度上增强了铀的抗腐蚀性，本文主要是利用电子能量损失谱和俄歇电子能谱(Auger electron spectroscopy，简称AES)研究铀铌合金的初始氧化过程。作为对照，还研究了低暴露氧压下清洁表面金属态铌和铀的初始氧化过程。 首先，实验分析了不同入射电子能量和能量分辨率分别对清洁表面铌和铀的EELS的影响，以及不同氧暴露气压对金属铌初始氧化过程的影响。然后，实验获取了金属Nb、U、U-2.3Nb和U-6Nb合金清洁表面及初始氧化过程中的EELS，作为对照分析，也实验获取了它们相应的AES。研究结果表明：清洁表面铌和铀的体等离子体振荡所造成的电子能量损失的实验值与理论计算值较为符合；随着氧化程度的加剧，表面等离子体(SP)、体等离子体(BP)以及价带电子跃迁所造成电子能量损失的谱峰发生了明显的连续偏移或强度的变化，这些变化可以用来分析铀及铀铌合金的初始氧化过程；室温下，铀及铀铌合金很容易与氧作用，最终结果，铀仅氧化为二氧化铀，另外，在铀铌合金氧化过程中，因为有铌的氧化物存在，不利于氧和铀在界面扩散，增强了铀铌合金抗氧化性能；EELS能获得样品表面的信息比AES更为表面，更为灵敏，但由于EELS的谱线过于集中，主要在几十eV以内，也有不容易区别和解谱的不足。 最后，还利用EELS和AES研究了超高真空下不同温度(373K、473K、573K和673K)时铀、铌及铀铌合金的初始氧化过程。可以推测得到如下结论：当温度在室温(298K)至473K之间时，随着温度的升高，温度促进各样品表面的氧化反应。当温度高于573K时，温度增强了铀及其合金表面上的氧的解吸和向体内扩散，以及促使体内的碳向表面上偏析，导致在铀及其合金表面上形成了铀碳化合物，并在体内出现富二氧化铀层，随着温度的升高，表面上的氧和铀原子的比值降低，铀碳化合物含量增加，体内的富二氧化铀层加厚。