粉煤灰合成沸石分子筛及其对铅离子的吸附性能研究

粉煤灰是火力发电厂煤燃烧后产生的固体废弃物,随着我国能源需求的不断加大,粉煤灰的排放量与日俱增。目前,一部分粉煤灰用于水泥生产,建材制品和填充物等方面,还有很大一部分粉煤灰则是露天堆放,不仅占用了大量土地,而且造成严重的环境污染。因此,粉煤灰资源化利用技术的开发和应用势在必行。 沸石分子筛具有较大的比表面积和孔容,有良好的离子交换性能和吸附性能,被广泛应用于化学工业、石油化工和环境保护等领域。用粉煤灰合成沸石分子筛可为粉煤灰的减量化和资源化利用找到一条新途径,同时可为废水处理提供了一种高效廉价的吸附剂,具有明显的经济、社会和环境效益。 本论文采用碱熔融-水热合成法,系统研究了制备条件对粉煤灰合成4A沸石分子筛的影响,优化了工艺参数,无需外加硅铝成分,成功合成了4A沸石分子筛,并对粉煤灰中硅铝溶出物合成高纯ZSM-5和13X沸石进行了初步研究；利用X射线衍射法(XRD)、氮吸附-脱附、红外(IR)和扫描电子显微镜(SEM)对合成样品的结构,比表面积和形貌进行了表征；最后,详细考察了粉煤灰合成沸石样品对铅离子的吸附性能。 4A沸石分子筛的合成：以粉煤灰为原料,采用碱熔融-水热法,系统研究了碱熔温度、碱灰比、陈化时间、晶化温度和晶化时间对合成4A分子筛的影响,并用多种技术手段对合成样品的品质进行了表证。结果表明,无需外加硅铝组分,通过控制合成条件,可对产品结构进行调控。当碱灰比(质量比)为1.2,碱熔温度850℃或碱灰比(质量比)为2.8,碱熔温度35℃时,在NaOH浓度2.14mol/L,陈化时间6h,晶化温度90°,晶化时间12h的条件下,用粉煤灰均可成功合成出结晶度高且晶型完整的4A沸石分子筛,分别记为ZFA1和ZFA2。 ZSM-5和13X型沸石分子筛的合成：采用两步法,利用粉煤灰中的硅铝溶出物合成高纯度的ZSM-5和13X型沸石分子筛,并对粉煤灰中硅铝组分的溶出效果和合成样品进行了表征。结果发现,当焙烧温度为650℃,碱灰比为2.4时,粉煤灰中硅和铝的溶出量最大,分别为158.63g/kg和62.73g/kg；然后,利用粉煤灰中硅铝溶出物,在SiO2/Na2O为7.3(摩尔比),SiO2/Al2O3为40(摩尔比),晶化温度180℃和晶化时间72h的条件下,合成出高纯度的ZSM-5沸石；在SiO2/Na2O为1.0(摩尔比),SiO2/Al2O3为3.7(摩尔比),陈化时间5h,晶化温度100℃,晶化时间17h的条件下,合成出高纯度的13X沸石。 ZFA1沸石对铅离子的吸附：在20℃,pH值为5.8,沸石用量4g/L,吸附时间20min时,初始浓度为500mg/L～700mg/L的铅离子的去除率均可达到70%以上,吸附量达90mg/g,铅离子的的吸附过程符合Langmuir吸附等温式,粉煤灰沸石重复使用3次,对铅离子的的去除率仍高达70%以上;ZSM-5对铅离子的吸附：在20℃,pH值为5.39,沸石用量10g/L,吸附时间30min时,对初始浓度为40mg/L～80mg/L的铅离子的去除率均可达到90%以上,吸附量达4mg/g,铅离子的的吸附过程符合Langmuir吸附等温式,吸附动力学表明,吸附过程符合准二级动力学速率方程,沸石重复使用3次,对铅离子的的去除率仍高达92%以上；从二种沸石铅离子吸附结果对比来看,ZFA1沸石对铅离子的吸附具有良好的应用前景。