沉积环境中的硼、氯同位素地球化学

本论文在对目前硼、氯同位素测定方法和地球化学研究较系统的总结的基础上,对沉积环境的硼、氯同位素样品的测定方法、同位素组成和地球化学意义进行了研究,其中主要包括海洋、盐湖、黄土沉积中的一些盐类矿物。论文涉及的主要内容为: 1.硼、氯同位素测定方法和地球化学发展历史和研究现状(第一章)对十余年来硼、氯同位素各种测定方法的特性进行了对比,这些测定方法在硼、氯同位素地球化学的研究方面有其各自的作用。硼同位素地球化学研究开展的较多,已有的研究结果表明硼同位素的分馏主要是水体中B(OH)3和B(OH)4-的分配比例所决定。硼同位素地球化学的研究在示踪成岩物质来源、海相和陆相沉积环境、海洋古环境变化、环境污染等方面取得了进展。氯同位素地球化学研究的程度较低,主要工作尚处于认识自然界氯同位素分馏机理、组成变化的规律及可能的地球化学意义方面。 2硼同位素测定方法的深入研究由于硼同位素地球化学研究的深度和广度的增加,促使硼同位素测定方法的不断完善。天然样品的硼含量一般较低,并且随着对测定精度和灵敏度要求的提高,对硼同位素测定样品的化学分离提取和测定过程的环境本底要求也在不断提高。对海洋生物碳酸盐、石盐、黄土中硼的化学分离处理方法的研究和建立可行的实验流程对高精度测定这些样品硼同位素组成是重要的(第二章)。来自NO3对热电离质谱硼同位素测定离子的同质异位素的干扰尽管较小,但其产生原因和对硼同位素测定干扰程度的研究结果表明:避免在样品中引入NO3-和有机物(特别是在化学处理过程和涂样试剂中)是降低硼同位素的同质异位素干扰的关键(第二、三章)。 3盐湖沉积环境的硼、氯同位素地球化学盐湖卤水和盐类矿物是氯的相对富集场所。柴达木盆地河水、地下水、盐湖卤水和石盐矿物氯同位素组成的结果表明:河水的δ37Cl值最高,卤水的δ37Cl值最低,盐湖卤水的氯同位素组成是与卤水的pH值、盐度及氯离子含量有关(第四章);昆特依盐湖钻孔石盐沉积的氯同位素组成变化初步认为是与盐湖蒸发古环境变化有关,氯同位素地球化学有可能作为盐湖古环境演化新的示踪手段(第五章)。 目前,人们对盐湖卤水和富硼的硼酸盐矿物的硼同位素分馏研究较多。然而,对石盐中的硼同位素组成的研究很少,并且对硼在石盐中的赋存状态尚不完全清楚。通过对人工合成卤水和盐湖卤水的蒸发实验,证实流质包体是石盐硼的主要来源。石盐中的硼同位素组成是与石盐结晶时卤水的硼同位素组成相近,随蒸发卤水的pH值降低和Ca含量的增加,石盐与卤水之间的硼同位素分馏相对增大(第六章)。 盐湖卤水的硼、氯同位素相关性结果表明:盐湖卤水的硼、氯同位素组成均与卤水的的蒸发和补给水的同位素组成有关。然而,卤水的硼同位素组成主要受补给水的硼同位素组成控制,而卤水的氯同位素组成则更多的取决于卤水的蒸发程度(第七章)。 4珊瑚礁的硼同位素组成及古环境意义 海洋生物碳酸盐硼同位素组成变化是与海洋生物活动环境变化有关,因而引起人们对珊瑚礁硼同位素研究的兴趣。我国南海过去7000年珊瑚礁的硼同位素组成变化为22.7-24.8‰,对应于海水的pH值变化为8.10–8.41。珊瑚礁的硼同位素组成可能是古海平面波动的指示。(第八章) 5黄土钙结核的硼同位素组成的初步探讨 采用酸溶样品和负热电离质谱测定黄土钙结核的硼含量和硼同位素组成结果表明:酸溶的硼主要是来自钙结核中的碳酸盐,其较大的硼同位素组成变化与87Sr/86Sr的比值有正相关关系,是黄土沉积物后期风化淋滤环境变化的结果(第九章)。