氧化碳烟的MnOx(0.4)-CeO2催化剂表面活性物种研究

被引:14
作者
林俊敏 [1 ]
付名利 [1 ,2 ]
朱文波 [1 ]
叶代启 [1 ,2 ,3 ]
机构
[1] 华南理工大学环境与能源学院
[2] 广东省大气环境与污染控制重点实验室
[3] 大气污染控制广东高校工程技术研究中心
关键词
MnOx(0.4)-CeO2; 碳烟氧化; 催化; 表面活性物种; 机理;
D O I
10.16084/j.cnki.issn1001-3555.2014.02.009
中图分类号
O643.36 [催化剂];
学科分类号
081705 ;
摘要
采用柠檬酸配合燃烧法和共沉淀法制备了MnOx(0.4)-CeO2催化剂,用于模拟碳烟的燃烧.通过XRD、BET、Raman、H2-TPR、O2-TPD与XPS表征催化剂的结构和表面活性物种,并借助原位拉曼研究碳烟的催化氧化机理.结果表明柠檬酸配合燃烧法制备的MnOx(0.4)-CeO2-CA催化剂中有更多的Mn进入了CeO2的立方萤石结构,比表面积更大,氧空位、Mn4+和Ce4+更多,因而氧化还原性能更好,催化氧化碳烟的活性更高.O-在碳烟的氧化中起重要作用,Mn4+和Ce4+有利于氧化反应的进行,氧空位的增加能提高氧的吸附、迁移和转化能力,促进了碳烟的氧化.反应路径为O-溢出参与碳烟的氧化,同时产生氧空位,部分晶格氧O2-补充O-,气相氧不断吸附到氧空位上得到活化生成O2-,O2-转化为O-(可进一步转化为O2-),O-迁移至碳烟颗粒表面参与反应,生成CO2.
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