铬助剂对Cu/ZrO/CNTs-NH催化剂催化CO加氢合成甲醇性能的影响

被引:9
作者
王冠男 [1 ]
陈礼敏 [1 ,2 ]
郭园园 [1 ]
付名利 [1 ]
吴军良 [1 ]
黄碧纯 [1 ,2 ]
叶代启 [1 ,2 ]
机构
[1] 广东省大气环境与污染控制重点实验室
[2] 华南理工大学环境与能源学院
基金
广东省自然科学基金; 教育部留学回国人员科研启动基金;
关键词
氨基碳纳米管; 铬; 铜; 氧化锆; 甲醇合成; 二氧化碳加氢;
D O I
暂无
中图分类号
O643.32 [催化反应]; TQ223.121 [];
学科分类号
081705 ; 0817 ;
摘要
采用并流共沉淀方法制备了一系列不同铬含量的Cu/ZrO2/CNTs-NH2催化剂,在固定床反应器上考察铬对催化剂催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响.当铬含量为1%(w),反应温度为260°C,压力为3.0MPa,原料气组成为V(H2):V(CO2):V(N2)=69:23:8,空速为3600 mL·h-1·g-1时,催化剂的促进效果最显著,甲醇收率达7.78%.氮吸附、粉末X射线衍射(XRD)、氢气程序升温脱附(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)、差热分析(DTA)以及扫描电子显微镜(SEM)等表征结果表明,随着铬含量的增加,铜颗粒的粒径减小,催化剂的比表面积增大.铬的加入一方面提高了铜的分散性,抑制了ZrO2的相变和活性组分的烧结;另一方面提高了CO2的吸附量并促进CO2由弱吸附向强吸附转化,从而提高甲醇的收率;但是当铬含量大于1%时,催化剂表面Cu、Zr的总含量明显下降,降低了CO2的吸附量并且形成了超强CO2吸附物种,抑制了CO2及其中间产物的转化,从而降低了甲醇收率.
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